Charlotte voit le jour en décembre 2000 mais ne commence réellement ses activités qu'en février 2001. Le groupe est composé à l'époque de quatre membres Kazuno, Ruka, Takane (ex-Clair de lune) et Mitsujou, qui n'est à cette époque que le guitariste de session de Charlotte. Durant cette année, le groupe sera très peu actif cette année mis à part l'enregistrement et la distribution gratuite de leur première demotape le 26 mai. En novembre, le groupe est rejoint par Touya et décide également de transcrire son nom en hiragana, passant donc de Charlotte à しゃるろっと.
En 2002, le formation sort sa seconde demo tape le 13 février, et il faut attendre jusqu'à septembre, après une activité riche en concerts, pour la sortie de leur premier single. Leur participation à des events importants comme le "Stylish Wave 03" a fini par payer, et c'est en août 2003 qu'ils ont enfin connu les honneurs d'un premier one-man à guichets fermés au Takadanobaba Area. En octobre, leur succès a atteint des nouvelles hauteurs grâce à la sortie de Tobe tobe o yuugi, un CD coupling avec MASK qui atteint le quatrième rang de l'Oricon Indies.
2004 débute par un retour aux sources, Charlotte revient faire un concert dans la salle qui a vu leurs débuts à Yokohama, sauf que cette fois-ci, c'est un one-man et il sera complet. A l'occasion de la sortie de leur premier mini-album qui avait eu lieu le premier janvier, ils se sont embarqués dans leur première tournée, qui les a amenés de Sendai à Hiroshima. Leur single Koishinbou Manse!! a été classé 6eme des charts Oricon Indies.
Pendant 2005 la cadence de leur sorties s'est ralentie à nouveau tandis que le groupe se concentrait sur les tournées, puisqu'il s'est écoulé huit mois entre la sortie de leur DVD de clip, Natsuyasumi no omoide ga oppai - saigo no XX happyo, en janvier et en août, celle d'un best-of de leurs singles intitulé Osharu no gakkou ichi goukan.
C'est en août qu'arriva l'annonce imprévue : le groupe allait passer major. A peine un mois plus tard, la première sortie de Charlotte fut Yokohama Love Story, qui est en fait une résortie d'un de leurs singles sorti en avril 2003. La stabilité procurée par ce contact major, leur permet de enfin sortir leur premier album Sharu de nashi Blues le 13 décembre.
Une semaine avant leur concert one-man au Shibuya-Ax, le groupe poste sur son site que seuls deux tiers des billets ont été vendus et que dans le cas où le concert ne sera pas complet, le groupe se séparera. Malgré sa bassesse, le procède semble marcher et le groupe aura l'occasion de sortir en DVD leur prestation scénique devant une salle comble le 2 mai 2007.
