Angel'in Heavy Syrup a été formé en 1990 à Osaka par Itakura Mineko (chant/basse) et Nakao Mine (guitare). Peu de temps après Mandrake Yoko les rejoint. Le groupe n'aura pas longtemps à attendre pour décrocher un contrat avec le label de Hiroshige. Il produit leur premier album qui sortira un an plus tard. Grâce à leur relation avec le label américain Subterrean Records cet album sort aux Etats-Unis en 1992. La même année, Mandrake quitte la formation pour être remplacé par Takahara Tomoko, qui à déjà joué de la flûte sur certains de leurs titres. Au même moment, Toda Fusao, le second guitariste, intègre la formation.
En 1993, leur deuxième album voit le jour. On notera que Toda et Nakao, jouent du xylophone sur cet album, ce qui conférera à celui-ci un son encore plus psychédélique. Il sortira, lui aussi, aux États-Unis grâce à Subterrean Records. Le troisième album sera mis en vente en 1995, mais sa sortie américaine se fera cette fois-ci avec un autre label. La version US de l'album comportera une piste bonus qui figurait sur le second album, mais qui demeurait inédite aux Etats-Unis. Pendant les cinq années suivantes, le groupe demeura inactif et les membres intègreront divers projets.
Nakao travaillera sur une compilation pour Alchemy Records, où plusieurs groupes (surtout féminins) jouèrent du Noise Rock, comme pour rendre hommage a leur "chef". Itakura fonda un projet parallèle du nom de Slap Happy Humphrey, qui sera chaleureusement accueilli par les fans.
En 1999, le groupe planifie son retour avec un quatrième album, Angel'in Heavy Syrup IV, dont le titre est une réminiscence du système numérique de Led Zeppelin. Cet album sortira simultanément au Japon et aux États-Unis. Ce sera le premier à sortir sans Takahara, qui a maintenant quitté le groupe. Il est remplacé par un batteur de session, Otani Naoko, Le groupe restera soudé encore trois ans avant de sortir un best-of et de se séparer.
Toda Fusao rejoint Christine 23 Onna, où elle jouait déjà au coté de Masonna, alias Yamazaki Maso. Les autres membres n'ont plus fait parler d'eux depuis 2002. Peut-être ont-il intégré ou débuté d'autres projets, mais rien de connu à ce jour.
