Zespół Charlotte rozpoczął działalność koncertem, który odbył się w grudniu 2000 w Yokohama arena sound hole. Koncert ten był raczej próbą generalną dla grupy, w skład której weszli wówczas wokalista Kazuno, basista Ruka, perkusista Takane oraz gitarzysta sesyjny Mitsujou.
Mitsujou został przyjęty na członka zespołu w lutym 2001, i był to jednocześnie oficjalny początek Charlotte. Pierwszy 'prawdziwy' koncert odbył się 21 lutego w Yokohama 7th avenue.
W maju ukazała się pierwsza demówka, zatytułowana po prostu Charlotte. Jak to zazwyczaj bywa z demówkami, jej nakład był mocno ograniczony a nabyć można ją było tylko podczas koncertów.
W listopadzie 2001 do grupy przyłączył się drugi gitarzysta, Touya. Mniej więcej w tym samym czasie też grupa zmieniła pisownię swojej nazwy, z Charlotte pisanego łacińskim alfabetem na 'しゃるろっと', w hiraganie.
Zespół zaczął brać udział w wielu imprezach, grając min z Duel Jewel, Kra, Kalimero czy Loz'a veria.
We wrześniu wydali pierwszy maksi-singiel, 'B kyuu idol densetsu'. Kilka miesięcy później, w grudniu, ich piosenkę zamieszczono na składance Yougenkyou ~star~.
W 2003 ponownie trafili na kilka składanek, m.in. Hysteric Media Zone VI oraz Loop of life III.
W kwietniu zagrali kilka koncertów oraz wydali drugi maksi singiel, Yokohama love story. Singiel został wyprzedany w przedsprzdaży, a ponieważ zespół nie chciał zawieść fanów, którzy nie zdążyli go kupić, już 21 maja ukazała się druga edycja. Ona również wyprzedała się całkiem szybko!
Sukcesem okazał się także trzeci maksi singiel. Otona no kijun ukazał się 21 lipca, wszystkie kopie znowu zostały szybko wyprzedane. Zespołowi powodziło się bardzo dobrze, nic więc dziwnego, że 17 sierpnia zagrali pierwszy oneman. Odbył się on w Takadanobaba AREA i, czego można było się spodziewać, wszystkie bilety na niego zostały sprzedane. Kilka dni później ukazała się druga edycja Otona no kijun, zawierająca dodatkową piosenkę.
We wrześniu i listopadzie grupa wystąpiła na kilku kolejnych imprezach, a w październiku wydała wspólne CD z grupą MASK, zatytułowane Tobe, tobe oyuuki. Singiel ten okazał się kolejnym sukcesem, trafił nawet na 4 miejsce listy indies Oriconu.
1 stycznia 2004 Charlotte wypuścili swój pierwszy mini-album, 'Gakuen jigoku'. Brzmienie płyty jest znacznie bardziej radosne i zabawowe od poprzednich nagrań, mniej poważne choć nadal wysokiej jakości. Charlotte zdążyli już wypracować własny styl, nadając swoim utworom charakterystyczne brzmienie.
11 dnia tego samego miesiąca zagrali kolejny koncert oneman, tym razem w Yokohama arena soundhall.
Po serii koncertów, w maju ukazał się kolejny singiel, 'Koi shinbou mansee!!. Zawędrował on na 6 pozycję listy Oriconu. W sierpniu wyruszyli w trasę oneman, a podczas jej koncertów rozprowadzany był kolejny singiel.
Podczas następnych miesięcy zespół brał udział w kolejnych imprezach, a w listopadzie wydali drugie wspólne CD, tym razem z zespołem R*A*P. Do płyty nazwanej 'Uchuu Gakuen' dołaczony był 8-stronicowy booklet.
W styczniu 2005 do sprzedaży trafiło pierwsze DVD, Natsuyasumi no Omoide ga Oppai - Saigo no XX Happyo. Ukazało się ono w dwóch wersjach, 'Yoko ban' oraz 'Hama ban'. Obie zawierały nagranie koncertowe oraz klipy, różne zależnie od wersji. Przez większą częśc roku zespół koncentrował się na graniu koncertów. Pod koniec roku ukazał się także ich pierwszy full album, który czymś w rodzaju 'best of'.
W kwietniu 2006 ukazało się kolejne DVD. Pomimo sukcesu, wiadość, która pojawiła się w sierpniu zaskoczyła wielu fanów. Charlotte miało przejść na major. Zespół ten nigdy nie był zbyt popularny, zwłaszcza w porównaniu z innymi gwiazdami gatunku oshare, np An Cafe, dlatego niektórzy zastanawiali się, dlaczego to właśnie Charlotte ma przejść na major, a inne, bardziej popularne zespoły, nie.
Jaki by nie był tego powód, stało się. Pierwszy singiel wydany jako major, Yokohama Love Story, ukazał się zaledwie miesiąc później. Niedługo później zespół ogłosił jednak coś, co znów zadziwiło wielu fanów. Na stronie oficjalnej pojawiła się wiadomość, iż jeśli bilet na koncert, który miał się odbyć 17 listopada nie wyprzedadzą się całkowicie, grupa zakończy działalność. Przyczyny tej decyzji nie zostały podane, koncert na szczęście był jednak pełny, a zespół się nie rozwiązał.
