Charlotte aloitti toimintansa livekonsertilla Yokohama arena sound holessa joulukuussa 2000. Tämä livekonsertti oli enemmän kuin testi bändille, jonka kokoonpano oli seuraavanlainen: Kazuno laulajana, Ruka bassossa, Takane rummuissa sekä Mitsujou, joka toimi apukitaristina.
Mitsujou liittyi viralliseksi jäseneksi helmikuussa vuonna 2001 ja tämä oli Charlotten virallinen alku. Heidän ensimmäinen oikea livekonsertti pidettiin 21. helmikuuta Yokohama 7th avenuella.
Toukokuussa he julkaisivat ensimmäisen demo-nauhan, yksinkertaisesti nimetty Charlotteksi. Aivan kuin muidenkin uusien bändien demo-nauhat, tätäkin myytiin vain rajoitettu määrä heidän livekonserteissaan. Touya liittyi bändiin marraskuussa 2001 ja hänestä tuli bändin toinen kitaristi. Samoihin aikoin he myös muuttivat nimensä ulkoasun. Länsimaisin kirjaimin kirjoitettu Charlotte muuttui しゃるろっと:ksi - sama nimi, mutta hiraganalla kirjoitettuna.
Bändi aloitti osallistumisensa moniin erilaisiin tapahtumiin, he esiintyivät eri bändien kanssa mm. Duel Jewelin, Kran, Kalimero, Loza verian ja monien muiden. Syyskuussa he julkaisivat ensimmäisen maxi-singlensä, B kyuu idol densetsun. Muutama kuukautta sen jälkeen, myöhemmin joulukuussa, he olivat kokoelma-albumilla Yougenkyou star-:lla.
Vuosi 2003 alkoi, ja he olivat monilla erilaisilla kokoelma-albumeilla, kuten Hysteric media zone IV:lla ja Loop of life III:lla. He ottivat osaa myös moniin tapahtumiin ja huhtikuussa he julkaisivat toisen maxi-singlensä: Yokohama love storyn. Single myytiin täysin loppuun jo ennakkotilauksessa ja koska bändi ei tahtonut pettää fanejaan, jotka eivät olleet tarpeeksi nopeita, he julkaisivat toisen painoksen 21. toukokuuta. Kuitenkin, tämäkin single myytiin loppu heti paikalla!
Heidän kolmas maxi-singlensä oli toinen suuri suosio. Otona no kijun julkaistiin 21. heinäkuuta ja se myytiin myös loppuun heti paikalla.
Bändi pärjäsi todella hyvin eikä ollut yhtään yllätys, kun heidän aivan ensimmäinen one-man, 17. elokuuta Takadanobaba arealla, myytiin aivan loppuun.
Syyskuussa ja marraskuussa he esiintyivät taas monissa erilaisissa tilaisuuksissa, ja lokakuussa he julkaisivat yhteisen CD:n bändin, nimeltä Mask, kanssa. Levyn nimi oli Tobe, tobe oyuuki. Tämä maxi-single oli myös hyvin suosittu, ja se pääsi neljännelle sijalle Oricon indies chartsiin.
Tammikuun 1. päivä, 2004 Charlotte julkaisi ensimmäisen mini-albuminsa, Gakuen jigokun. Jotenkin tämä julkaisu kuulosti enemmän leikkimielisemmältä kuin aiemmat, mutta yhäkin yhtä hyvälaatuiselta. Näytti siltä, että viimeinkin he pystyivät soittamaan musiikkia sillä tavalla kuin he halusivat.
11. päivä samaa kuuta heillä oli toinen one-man-konsertti, tällä kertaa Yokohama arena soundhallilla.
Bändi esiintyi eri tilaisuuksissa seuraavina kuukausina ja marraskuussa he julkaisivat toisen yhteisen CD:n, tällä kertaa R*A*Pin kanssa. Levyn nimi oli Uchuu Gakuen, ja sen mukana tuli kahdeksansivuinen välilehti.
Tammikuussa 2005 bändi julkaisi ensimmäisen DVD:nsä. Sen nimi oli Natsuyasumi no Omoide ga Oppai - Saigo no XX Happyo ja se julkaistiin kahtena versiona: Yoko ban:na sekä Hama ban:na. Molemmat DVD:t sisältivät bändin live-esiintymisen sekä PV:itä, mutta molempien DVD:iden sisällöistä suurin osa oli toisistaan poikkeavaa. Tätä tuplajulkaisumenetelmää bändi käytti jatkossakin, menestyksekkäästi jatkaessa uuden materiaalin julkaisemista.
